Die Antwort ist "Ja" und "Nein"
Wenn Dein Ventilspiel zu groß ist, dann klappern die Ventile, sind aber dicht. Bei der Kompression merkt man das nicht. Da kommt es also nicht drauf an. Das gleiche gilt, wenn das Ventilspiel geringfügig zu klein ist.
Sollte aber das Ventilspiel deutlich zu klein sein, dann können die Ventile nicht richtig schließen und sind undicht. In diesem Falle hast Du eine reduzierte Kompression.
Aus eigener Erfahrung bei einem gebrauchten Suzi-Motor, den ich mal überholt habe, weiß ich: Fahren mit zu kleinem Ventilspiel bedeutet nicht nur Kompressionsverlust, sondern auch Verbrennen der Ventilsitze, da dort ständig die heißen Verbrennungsgase durchpfeifen. Dabei geht nicht nur der Ventilsitz am Zylinderkopf, sondern auch derjenige am Ventil drauf. Das ist durch Einschleifen kaum, wahrscheinlich überhaupt nicht zu regeln. Ich hatte mich in diesem Falle für den Einbau eines neuen gebrauchten Kopfes entschieden.
Zurück zu Deinem Fall. Ich würde als erstes die Kompression messen, ohne irgendwas einzustellen. Wenn die Meßergebnisse gut sind, ist ja alles in Ordnung, und Du kannst das Ventilspiel später einstellen, nämlich wenn Deine ganze Überholung dem Ende entgegen geht, wenn also fast alles wieder zusammengebaut ist.
Wenn das Ergebnis der Kompressionsmessung aber nicht zufriedenstellend ist, dann geht die Fehlersuche los. Dann würde ich als weiteres des Ventilspiel messen, um Stellen mit zu geringem Ventilspiel zu identifizieren. Wenn Du sowas gefunden hast, dann weißt Du, woher der Kompressionsverlust kommen kann. Ist das Spiel in Ordnung oder zu groß, liegt die Ursache woanders.
Dann erst Kopf runter und Ventile auf Dichtigkeit (s.o.) prüfen. Außerdem kannst Du Dich dann mit Kolben und Zylindern beschäftigen.
Aber alles schön der Reihe nach.